La tendance des précipitations augmente la contribution des dépôts d'azote sec réduit

npj Climate and Atmospheric Science volume 6, Article number: 62 (2023) Citer cet article

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Compte tenu de la stabilisation des émissions d'azote oxydé dans le monde, les dépôts atmosphériques d'azote réduit (NHx = NH3 + NH4+) sont devenus progressivement critiques, en particulier les dépôts secs, qui présentent de grandes menaces pour la croissance des plantes. Une combinaison de données historiques sur les dépôts de NHx humide mesuré et de NHx sec modélisé en Chine suggère que les dépôts de NHx sec ont considérablement augmenté (4,50 % an−1, p < 0,05) depuis 1980. Ici, les résultats du modèle de transport chimique (WRF-EMEP) indiquent que la variation des émissions de NH3 n'est pas un facteur dominant entraînant des tendances à l'augmentation continue des dépôts secs de NHx, tandis que les tendances induites par le changement climatique dans les régimes de précipitations avec des pluies légères moins fréquentes et des événements de pluie consécutifs plus fréquents (avec ≥2 jours de pluie consécutifs) contribuent à l'augmentation des dépôts secs de NHx. Cela continuera à déplacer les dépôts de NHx de la forme humide à la forme sèche à un taux de 0,12 et 0,23 % an−1 (p < 0,05) pour la période 2030-2100 en Chine selon les scénarios RCP4.5 et RCP8.5, respectivement. Une analyse plus approfondie pour l'Amérique du Nord et l'Europe montre des résultats similaires à ceux de la Chine, avec une augmentation constante de la contribution des dépôts secs de NHx due à l'évolution des régimes de précipitations d'environ 30 % à environ 35 %. Nos résultats révèlent donc que le changement des régimes de précipitations a une influence croissante sur le passage des dépôts de NHx de la forme humide à la forme sèche dans l'hémisphère Nord et soulignent la nécessité de passer des stratégies de contrôle basées sur les dépôts totaux de NHx à des contrôles plus stricts des émissions de NH3. cibler les dépôts secs de NHx afin d'atténuer les impacts écologiques négatifs potentiels.

Les dépôts d'azote, une composante importante du cycle mondial de l'azote, ont doublé au cours des 100 dernières années dans le monde1 et de 60 % entre 1980 et 2010 en Chine2, en raison des émissions d'azote réactif associées à l'expansion rapide de l'agriculture et à l'augmentation de la combustion de combustibles fossiles3 . Ces espèces azotées réactives comprennent des composés réduits (NHx = NH3 + NH4+) et oxydés (NOy = NOx (NO + NO2) + ses produits d'oxydation). Compte tenu des réductions continues des émissions de NOx, les dépôts de NHx sont devenus de plus en plus importants, leur contribution atteignant actuellement 60 à 85 % des dépôts totaux d'azote aux États-Unis et en Europe4,5,6. L'augmentation des dépôts de NHx est favorable à la production agricole et à la croissance des plantes dans les régions limitées en azote7, tandis que les dépôts excessifs de NHx causent des dommages plus importants aux écosystèmes sensibles à l'azote, y compris la perte de biodiversité mondiale et l'eutrophisation, par rapport aux dépôts de NOy8.

L'élimination du NHx de l'atmosphère peut se faire par voie sèche ou humide1,9,10. Les dépôts humides se produisent principalement par piégeage par les précipitations, le grésil, le brouillard, la neige et la grêle2,11, tandis que les dépôts secs se produisent par transfert turbulent vertical à la surface de la terre8,9. Le dépôt sec de NHx (souvent dominé par le NH3 gazeux) est un processus continu qui entraîne un changement de composition des espèces végétales et réduit la couverture et la diversité des espèces beaucoup plus rapidement, et inflige des menaces plus importantes à la croissance des plantes par rapport à la même unité de dépôt humide de NHx12,13. Des études antérieures ont caractérisé la variation spatio-temporelle et les effets écologiques des dépôts de NHx ; cependant, ces études se sont principalement concentrées sur les dépôts humides de NHx car ils sont relativement faciles à mesurer dans les réseaux existants2,11, tandis que les dépôts secs de NHx à long terme et à grande échelle ont été moins étudiés en raison de la difficulté technique à mesurer directement et la surveillance des dépôts secs. Il a été signalé que les dépôts secs de NHx ont été une composante essentielle des dépôts totaux de NHx au cours des dernières années14,15. Sur la base d'une combinaison de dépôts humides de NHx basés sur des mesures historiques et de données sur les dépôts secs de NHx basés sur des modèles, Yu et al.16 ont suggéré qu'il y a eu un changement dans les contributions relatives des dépôts humides et secs au dépôt total de NHx en Chine à partir de 1980 à 2015 ; les dépôts humides dominaient auparavant les dépôts totaux de NHx, mais le rapport modélisé entre les dépôts secs et humides de NHx (\({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})}\)) progresse progressivement augmenté de 1980 à 2015, au point où les dépôts humides et secs ont maintenant une contribution à peu près égale au dépôt total de NHx (Fig. 1). Ainsi, il est urgent de mieux comprendre pourquoi les dépôts secs de NHx et \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})}\) ont augmenté en Chine au cours de la dernières décennies selon le dépôt modélisé, surtout lorsque les émissions de NH3 sont restées stables depuis 200516.

a Flux de dépôt (kg N ha−1 an−1) et rapport entre les dépôts secs et humides de NHx (\({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})} \)). b Émissions anthropiques de SO2, NOx et NH3 (Tg an−1) (données obtenues de Yu et al.16) ; les cercles représentent le dépôt sec modélisé moyen, le dépôt humide mesuré, le dépôt total (sec + humide) et les émissions pour une période donnée ; les lignes pointillées sont un ajustement linéaire aux points ; les barres grises sont \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) et sont tracées sur l'axe de droite ; les barres d'erreur indiquent l'écart type (sd).

Les principaux facteurs qui contrôlent la variation des dépôts de NHx comprennent les émissions, la météorologie et la couverture terrestre9,17,18. Les modèles de transport chimique (CTM) ont été largement utilisés pour étudier l'impact relatif de ces facteurs sur les dépôts d'azote. Les résultats suggèrent que les tendances à long terme des dépôts de NHx dépendent dans une large mesure des émissions et de la météorologie à l'échelle régionale et mondiale, tandis que l'utilisation des terres et l'occupation des sols sont importantes pour la distribution spatiale des dépôts de NHx19,20,21,22. Plus précisément, les variations des variables météorologiques (par exemple, les précipitations, la température de l'air en surface, la vitesse du vent, le rayonnement solaire et la stabilité atmosphérique) induites par le changement climatique mondial sont étroitement liées à la répartition des dépôts secs et humides de NHx, bien qu'elles ne jouent qu'un rôle mineur (moins de 20 %) pour contrôler les tendances à long terme des dépôts d'azote total19,20,21,22. Les précipitations, en particulier, contrôlent la séparation des dépôts secs et humides de NHx en raison de leur rôle dans le processus de piégeage humide. Indépendamment de l'importance de la quantité de précipitations dans la répartition des dépôts secs et humides de NHx18,23, les quantités de précipitations annuelles régionales et mondiales n'ont pas montré de tendance statistiquement significative au cours des dernières décennies24 et ne peuvent donc pas expliquer la variation à l'échelle décennale de la répartition modélisée de dépôt sec et humide de NHx. Les modèles de précipitations (par exemple, l'occurrence, l'intensité et la durée) ont cependant changé de manière significative dans le monde. Plus précisément, les pluies extrêmes et consécutives se sont intensifiées au cours des 100 dernières années25,26 et devraient encore s'intensifier à l'avenir dans le monde27,28. Le changement dans les modèles de précipitations peut être principalement attribué à l'augmentation de l'humidité dans l'atmosphère due au réchauffement climatique et à la basse pression persistante due au ralentissement de la circulation atmosphérique29,30. Néanmoins, l'influence de l'évolution des régimes de précipitations sur la répartition des dépôts secs et humides de NHx reste mal comprise19,20,23,31,32,33.

Dans ce travail, nous abordons les questions suivantes : comment les variations des régimes de précipitations induites par le changement climatique contribuent-elles à l'augmentation continue des dépôts secs de NHx et \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm {sec/humide}})}\) en Chine15 ? L'importance des modèles de précipitations induits par le changement climatique pour la répartition des dépôts secs et humides de NHx est-elle spécifique à la Chine, ou s'agit-il d'un phénomène omniprésent qui se produit également dans d'autres régions du monde ? Nous établissons d'abord une relation de réponse linéaire émission-dépôt basée sur des simulations CTM (WRF-EMEP) pour estimer la contribution de la variation des émissions de précurseurs à la variation des dépôts secs de NHx et \({R}_{{\rm{NH}}x ({\rm{sec/humide}})}\). La variation des dépôts secs de NHx et de \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})}\), qui ne peut être expliquée par les émissions de précurseurs, suggère l'effet du variabilité interdécennale des régimes de précipitations induite par le changement climatique. Nous explorons plus en détail l'impact potentiel du changement climatique futur sur la répartition des dépôts secs et humides de NHx en nous appuyant sur des équations de prédiction établies à partir de données historiques et de données prédites sous deux scénarios de changement climatique futur, les voies de concentration représentatives (RCP) 4.5 et 8.5, pour le période 2030-2100. Enfin, nous élargissons notre analyse pour inclure les États-Unis (USA) et l'Europe, les deux autres points chauds de dépôt de NHx, afin d'évaluer l'universalité de l'importance croissante des dépôts secs de NHx. Le but de cette étude est de faire progresser notre compréhension de la répartition des dépôts secs et humides de NHx entraînés par le changement climatique mondial à ce jour et à l'avenir, ce qui aura des implications importantes pour l'évaluation des impacts écologiques et la formulation de politiques visant à réduire les émissions de NH3 face à du changement climatique.

Les données historiques sur les dépôts de NHx basées sur une combinaison de dépôts de NHx humides mesurés et de dépôts de NHx secs modélisés15 (voir la section « Méthodes » pour des informations détaillées sur les sources de données et la méthodologie) pour la période de 1980 à 2015 indiquent que les dépôts totaux de NHx en Chine ont considérablement augmenté. au taux de 0,188 kg N ha−1 an−2 (1,77 % an−1, p < 0,05) avant 2005 et a montré une légère tendance à la baisse (0,112 kg N ha−1 an−2, 0,80 % an−1) après 2005 (fig. 1). En moyenne, le dépôt total de NHx a été estimé à 12,7 ± 1,1 kg N ha−1 an−1 en Chine de 1980 à 2015. En général, la variation du dépôt total de NHx était cohérente et conforme aux tendances des émissions de NH3, avec une corrélation positive significative observée entre eux (r = 0,95, p < 0,05).

En ce qui concerne les formes de dépôt de NHx, la variation du dépôt humide de NHx était cohérente avec le dépôt total de NHx, mais le taux de croissance du dépôt humide de NHx (0,055 kg N ha−1 an−2, 0,74 % an−1) était inférieur à celui des dépôts totaux de NHx avant 2005, tandis que le taux de diminution correspondant (0,258 kg N ha−1 an−2, 3,07 % an−1) était relativement plus élevé après 2005. En revanche, les dépôts secs modélisés de NHx étaient en hausse au cours de l'étude période, au taux de 0,143 kg N ha−1 an−2 (4,50 % an−1, p < 0,05), conduisant à une tendance à la hausse pour modélisé \({R}_{{\rm{NH}}x( {\rm{sec/humide}})}\) (rapport des dépôts secs sur humides de NHx) au taux de 0,026 par an (6,21 % an−1, p < 0,05). Ces résultats indiquent un changement dans les contributions relatives des dépôts humides et secs au dépôt total de NHx, avec \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})}\) modélisé passant de 0,42 (années 1980) à 1,20 (années 2010), ce qui implique que la Chine est passée d'un dépôt humide en tant que principal contributeur au dépôt total de NHx à un dépôt de NHx sec et humide à peu près égal au cours des deux dernières décennies.

Le flux de dépôt sec est calculé comme le produit de la concentration ambiante et de la vitesse verticale de dépôt (\({V}_{d}\))5 (voir les informations détaillées dans la note complémentaire 1) ; la concentration ambiante dépend fortement des émissions de précurseurs tandis que \({V}_{d}\) dépend fortement des conditions météorologiques, des caractéristiques de surface et du régime de pollution34,35,36. La paramétrisation du \({V}_{d}\) gazeux utilise une approche de résistance analogue à la loi d'Ohm dans les circuits électriques34,35,36 (voir les informations détaillées dans la note complémentaire 1). La résistance comprend la résistance aérodynamique (\({R}_{a}\)), la résistance de la sous-couche quasi laminaire (\({R}_{b}\)) et la résistance de la canopée (\({R}_{c} \)), parmi lesquels \({R}_{c}\) est généralement le plus dynamique et le plus difficile à estimer37,38,39,40. De plus, \({R}_{c}\) est dominant dans le processus de dépôt car il est généralement le plus important en amplitude parmi les trois résistances40. La résistance non stomatique (\({R}_{{ns}}\)) est l'un des termes les plus importants de \({R}_{c}\) pour le NH3 gazeux \({V}_{d} \) puisque l'absorption non stomatique est la voie dominante pour le NH337,38 gazeux hautement soluble dans l'eau. \({R}_{{ns}}\), est principalement influencé par la température de surface, l'humidité relative et la présence d'autres substances à l'état de trace (c.-à-d. SO2 et NH3)38,39. Selon les travaux de Simpson et al.39, \({R}_{{ns}}\) a été calculé dans cette étude (voir les équations supplémentaires (3 et 4)). La résistance stomatique, \({R}_{{ns}}\), n'a pas changé de manière significative au cours de la période d'étude (Fig. 1 supplémentaire), bien que la température de surface (Fig. 2 supplémentaire) et les émissions de précurseurs (Fig. 1b) aient changé considérablement au cours des dernières décennies. D'autres preuves fournies par le modèle WRF-EMEP ont également révélé que la moyenne annuelle \({V}_{d}\) pour le NH3 gazeux et le NH4+ particulaire n'avait pas changé de manière évidente entre 2010 et 2017 (Fig. 3 supplémentaire, voir les informations détaillées dans Note complémentaire 5). Les résultats suggèrent que \({V}_{d}\) affecté par les émissions anthropiques et la météorologie n'était pas responsable de la répartition des dépôts secs et humides de NHx.

Parmi les émissions de précurseurs, les émissions de NH3 sont le principal facteur déterminant l'ampleur et les tendances des dépôts de NHx. D'autre part, les émissions des gaz acides SO2 et NOx peuvent affecter l'équilibre entre le NH3 gazeux et le NH4+ particulaire par la variation de l'acidité des aérosols. La variation de l'acidité des aérosols peut, à son tour, influencer la répartition des dépôts secs et humides de NHx11,14. Afin de quantifier la contribution des variations des émissions de précurseurs à l'évolution des dépôts secs modélisés de NHx et \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})}\), nous établissons d'abord une relation linéaire de réponse émission-dépôt basée sur des simulations CTM (WRF-EMEP) (voir la section "Méthodes" pour des informations détaillées). En conséquence, nous avons estimé que les changements dans les quantités d'émissions de précurseurs entre 1985 et 2015, avec des valeurs de +5,4 (+73 % an-1), +10,3 (+62 % an-1) et +13,2 (298 % an −1) Tg an−1 pour NH3, SO2 et NOx, respectivement, a entraîné des changements de +1,00 kg N ha−1 an−1 et +0,03 pour la variation des dépôts secs modélisés de NHx (ΔDry) et modélisés \({ R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})}\) (ΔRatio), respectivement. Pour résumer, les changements dans les émissions de précurseurs expliquent 26 % de l'augmentation des dépôts secs modélisés de NHx et 4 % de l'augmentation des dépôts modélisés \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide} })}\), avec une variation globale de +3,85 kg N ha−1 an−1 et +0,78 pour ΔDry et ΔRatio, respectivement, suggérant que la variation des émissions anthropiques n'est pas un facteur dominant affectant la répartition du NHx sec et humide dépôts du point de vue des tendances à long terme. Ce résultat est également confirmé par l'analyse spatiale des dépôts de NHx (Fig. 4 supplémentaire) et des émissions anthropiques (Fig. 5 supplémentaire), qui corroborent le résultat de l'analyse temporelle selon lequel la variation des émissions anthropiques n'est pas un facteur dominant affectant la partition de dépôt sec et humide de NHx (note complémentaire 3).

Il est largement admis que la quantité de précipitations est le facteur météorologique le plus important affectant l'ampleur du flux de dépôt de NHx18,41. Cependant, il n'y a pas eu de variation significative de la quantité de précipitations annuelles accumulées à long terme en Chine au cours des dernières décennies, avec une valeur moyenne de 1009 à 1047 mm an-1 (Fig. 6a supplémentaire). De plus, il n'y a pas eu de corrélation statistiquement significative entre la quantité de précipitations et le dépôt de NHx sec modélisé, modélisé \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})}\), suggérant que la variabilité interdécennale de la quantité de précipitations n'est pas suffisante pour expliquer les tendances à la hausse des dépôts secs modélisés de NHx et \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})}\) . Cependant, les modèles de précipitations (par exemple, l'intensité et la durée) ont considérablement changé dans le monde malgré des quantités de précipitations stables. Afin de caractériser quantitativement l'intensité de la pluie et la durée de l'événement de pluie, l'intensité de la pluie a été classée comme pluie légère (0,1–10 mm d−1) et pluie modérée ou supérieure (≥10 mm d−1). Sur la base de la durée des précipitations, un événement de pluie a été classé comme un événement de pluie consécutif (avec deux jours de pluie consécutifs ou plus) ou un événement de pluie unique.

Comme le montre la Fig. 6b, c supplémentaire, la fréquence des pluies légères a diminué de manière significative tandis que des tendances à la hausse ont été observées pour les événements de pluie consécutifs en Chine entre 1985 et 2015 sous l'effet du changement climatique. De plus, la fréquence des pluies légères était négativement corrélée avec le dépôt de NHx sec modélisé (r = −0,73) et modélisé \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})} \) (r = −0,90), et l'occurrence d'événements de pluie consécutifs était positivement corrélée avec le dépôt sec modélisé de NHx (r = 0,55) et modélisé \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm {sec/humide}})}\) (r = 0,70), indiquant que l'intensité de la pluie et la durée de l'événement de pluie peuvent être responsables des tendances à la hausse des dépôts secs modélisés de NHx et \({R}_{{\rm{NH} }x({\rm{sec/humide}})}\) en Chine.

Des études antérieures ont révélé qu'en raison du changement climatique mondial, la variation des régimes de précipitations joue un rôle plus important que la quantité de pluie dans l'élimination des polluants atmosphériques42,43. En termes d'intensité de pluie, il a été théoriquement et empiriquement prouvé que la concentration de polluants dans l'eau de pluie a une corrélation négative avec l'intensité des précipitations et que la pluie légère est la plus efficace pour éliminer les polluants solubles dans l'eau par des processus de piégeage sous les nuages44,45,46, 47,48,49. Wang et al.50 ont en outre démontré que le piégeage humide des aérosols à l'échelle mondiale est principalement limité par les pluies légères et que l'ampleur du piégeage varie approximativement de façon exponentielle avec l'intensité des précipitations. Pour vérifier la relation entre l'élimination humide de NH4+ et l'intensité de la pluie, la concentration de NH4+ dans les précipitations et l'intensité de la pluie ont été analysées avec des données en Chine, aux États-Unis et en Europe. Les résultats ont montré une relation exponentielle entre les deux paramètres, avec des valeurs de r au carré supérieures à 0,80 et des valeurs de p inférieures à 0,001 (Fig. 7 supplémentaire, voir la note supplémentaire 2.1 pour les sources de données), fournissant des preuves supplémentaires que la pluie légère a une capacité de lessivage plus forte. pour le NH4+ dans le monde. En ce qui concerne la durée des événements de pluie, la quantité de NH4+ éliminée de l'atmosphère par des événements de pluie consécutifs est inférieure à celle d'une quantité équivalente d'événements de pluie non consécutifs. En effet, à mesure qu'un événement de pluie se poursuit, moins de contenu de NHx est retiré de l'atmosphère en raison de moins de NH3 disponible dans l'atmosphère. Le NH3 est moins disponible en raison des émissions de NH3 supprimées pendant le processus de pluie et du NH3 moins accumulé en raison du lessivage au cours de la période précédente51. A titre d'exemple, la dynamique des concentrations de NH4+ enregistrées lors de deux événements pluvieux consécutifs le 11 avril 2009 à Guiyang, en Chine, a révélé que le NH4+ était récupéré rapidement au début de chaque événement de précipitation, suivi d'un niveau de récupération relativement faible jusqu'au fin de l'événement41 (Fig. 8 supplémentaire).

Afin de caractériser l'effet induit par le régime des précipitations sur l'élimination humide sous les nuages de la teneur en NHx avec la co-influence de l'intensité de la pluie et de la durée de l'événement de pluie, nous avons défini un nouvel indicateur, l'indice de récupération des précipitations (PSI), dans cet article. étude. Le PSI est calculé comme suit :

Où LR représente la fréquence des jours de pluie légère chaque année, et CR représente l'occurrence d'événements de pluie consécutifs chaque année. Le PSI est donc un indicateur sans dimension. Une valeur inférieure de PSI suggère que des événements pluvieux moins fréquents mais de plus en plus intenses sont moins efficaces pour "nettoyer" l'atmosphère du NH3 gazeux et du NH4+ particulaire. Cela implique qu'il reste plus de NHx dans l'atmosphère pour le dépôt sec par diffusion turbulente vers la végétation et d'autres surfaces. Cet indicateur, bien qu'il n'ait pas de signification physique spécifique, fournit un moyen simple de refléter la corrélation négative entre LR et les dépôts secs de NHx et \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide }})}\), ainsi que la corrélation positive entre les dépôts de CR et de NHx sec et \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})}\), et représente globalement l'effet contrasté de LR et CR sur l'élimination humide sous le nuage de NHx.

Une tendance globale négative a été constatée pour le PSI en Chine entre 1980 et 2015 (Fig. 2). Les corrélations négatives ont été trouvées entre le PSI et le dépôt de NHx sec modélisé (r = −0,79) ainsi que le dépôt modélisé \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})}\ ) (r = −0,63), indiquant que la variation des régimes de précipitations induite par le changement climatique favorise un déplacement des dépôts de NHx de la forme humide à la forme sèche. L'analyse spatiale des dépôts de NHx (Fig. 4 supplémentaire) et des modèles de précipitations (Fig. 9 supplémentaire) en Chine a en outre confirmé que l'évolution des modèles de précipitations a contribué à l'augmentation des dépôts secs de NHx en Chine (Note supplémentaire 3). Notre conclusion est étayée par des études menées aux États-Unis, qui ont également révélé que la plupart des augmentations de la concentration ambiante de NH3 sont une manifestation du changement climatique52,53.

Le PSI prédit a été calculé en utilisant les paramètres météorologiques des deux scénarios de changement climatique futur mondial RCP 4.5 et RCP 8.5. Les barres d'erreur indiquent 1/3 de l'écart type (sd).

Alors que le changement climatique mondial s'accélère, la répartition des dépôts secs et humides de NHx induite par les modifications du régime des précipitations devrait se poursuivre à l'avenir. Les résultats des deux scénarios climatiques mondiaux futurs (RCP4.5 et RCP8.5) montrent que des pluies légères moins fréquentes et davantage d'événements de pluie consécutifs sont attendus pour la période 2030-2100 (Fig. 6b, c supplémentaires). Par conséquent, le PSI continuera de diminuer à l'avenir (Fig. 2), ce qui implique qu'il reste plus de NHx dans l'atmosphère et qu'il peut ensuite être éliminé de l'atmosphère via des processus de dépôt sec. De nouvelles réductions des émissions anthropiques de SO2 et de NOx et une augmentation constante des émissions de NH3 sont prévues de 2030 à 2100 dans le cadre de ces scénarios climatiques mondiaux (Fig. 10 supplémentaire). Ainsi, le \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})}\), en fonction de l'indice d'émission (EI) et du PSI (voir informations détaillées dans la note complémentaire 6), continuera d'augmenter entre 2030 et 2100 au rythme de 0,007 par an (0,59 % an−1, p < 0,05) et de 0,010 par an (1,13 % an−1, p < 0,05) pour le RCP4 .5 et scénarios RCP8.5, respectivement (Fig. 3a). En conséquence, les dépôts secs modélisés de NHx montrent des tendances à la hausse à un taux de 0,011 kg N ha−1 an−2 (0,16 % an−1, p < 0,05) pour RCP4.5 et 0,020 kg N ha−1 an−2 ( 0,30 % an-1, p < 0,05) pour RCP8.5, respectivement (Fig. 3b). En conséquence, sur la base des projections de dépôt sec de NHx et \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})}\), nous avons extrapolé que le dépôt humide de NHx montre une baisse continue tendance (Fig. 3c), tandis que le dépôt total de NHx reste stable puisque les émissions de NH3 restent constantes (Fig. 3d). Même si les dépôts totaux de NHx restent presque stables à environ 12–13 kg N ha−1 an−1 à l'avenir, les menaces pesant sur les écosystèmes naturels du fait des dépôts de NHx devraient augmenter à l'avenir puisque l'augmentation prévue des dépôts secs de NHx pourrait entraîner des dommages plus importants à la croissance des plantes par rapport à une quantité similaire de dépôt humide de NHx12,13. Parallèlement, le déplacement de la répartition des dépôts de NHx affectera également la qualité de l'air16,54,55. En effet, le déplacement de la répartition des dépôts de NHx de la phase particulaire vers la phase gazeuse réduirait dans une certaine mesure la pollution particulaire54. Cependant, le déplacement de la répartition des dépôts de NHx augmenterait la durée de vie de NHx, ce qui peut faciliter le transport à longue distance de NHx, ce qui peut affecter d'autres régions55.

un \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})}\ ); b dépôt sec ; c dépôt humide ; d dépôt total.

À la lumière de l'importance des dépôts secs de NHx pour le cycle de l'azote et des effets écologiques associés, nous élargissons notre analyse aux données historiques sur les dépôts de NHx aux États-Unis et en Europe, qui sont reconnus comme des points chauds supplémentaires de dépôt de NHx (voir plus de détails dans la note complémentaire 2.1 et note complémentaire 4). Des tendances à la hausse constantes pour le modèle \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})}\) se produisent également aux États-Unis et en Europe, indépendamment des changements dans le total, humide, et dépôt sec de NHx (Fig. 11 supplémentaire). Plus précisément, \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})}\) a augmenté à un taux de 0,010 par an (2,05 % an−1, p < 0,05 ) aux États-Unis et 0,005 par an (1,19 % an−1, p < 0,05) en Europe. Bien que les dépôts humides soient restés le principal mécanisme d'élimination du NHx aux États-Unis et en Europe, la contribution des dépôts secs modélisés de NHx au dépôt total de NHx a augmenté au cours des deux dernières décennies, passant d'environ 30 % à environ 35 % pour les États-Unis et l'Europe. Semblable à l'estimation en Chine, nous extrapolons que les variations du régime des précipitations entraînées par le changement climatique compensent l'effet des émissions stables ou décroissantes de NH3 et augmentent la contribution des dépôts secs modélisés de NHx aux dépôts totaux de NHx aux États-Unis et en Europe (voir les informations détaillées dans Supplément Remarque 4).

Les résultats des deux continents supplémentaires suggèrent en outre l'importance généralisée et croissante des dépôts secs de NHx induits par les régimes de précipitations résultant du changement climatique mondial. Cela contraste avec les études précédentes qui suggèrent une influence relativement faible du changement climatique, ce qui peut être dû en partie au fait qu'elles n'ont pris en compte que les changements de la quantité de précipitations, alors que nous montrons que les régimes de précipitations (intensité et durée) jouent un rôle beaucoup plus important dans le déplacement des précipitations. Séparation des dépôts de NHx19,20,21,22. La figure 4 illustre schématiquement comment la répartition des dépôts de NHx se déplace sous l'influence des variations induites par le changement climatique dans les régimes de précipitations. Compte tenu de l'accélération du changement climatique mondial, des pluies légères moins fréquentes et des événements pluvieux consécutifs plus fréquents sont attendus à l'heure actuelle et dans les décennies à venir. En particulier, les pluies extrêmes devraient devenir plus fréquentes à l'avenir, ce qui renforcera encore le déplacement des dépôts de NHx de la forme humide à la forme sèche. Par conséquent, relativement moins de teneur en NHx sera éliminée de l'atmosphère via les dépôts humides, ce qui entraînera une augmentation continue de la contribution des dépôts secs de NHx, ce qui aura une série d'effets secondaires sur les écosystèmes naturels, la santé humaine et la qualité de l'air12,54,56 . Plus important encore, d'autres phénomènes météorologiques extrêmes (par exemple, la sécheresse et les vagues de chaleur) dus au changement climatique mondial affaibliront la croissance des plantes et augmenteront leur sensibilité à l'augmentation des dépôts secs de NHx à l'avenir57.

L'azote atmosphérique réduit (NHx) est émis sous forme de NH3 dans une large mesure par les activités agricoles (application d'engrais azotés et fumier de bétail), puis déposé à la surface de la terre par des voies d'élimination sèches et humides. Les émissions de NH3, combinées aux émissions des gaz acides SO2 et NOx, peuvent influer sur la répartition des dépôts secs et humides de NHx en affectant l'équilibre entre le NH3 gazeux et le NH4+11,18 particulaire. Plus important encore, en raison du changement climatique, les tendances mondiales des régimes de précipitations, en particulier les tendances vers des pluies légères moins fréquentes et des événements pluvieux consécutifs plus fréquents, modifient la répartition des fractions sèches et humides déposées de NHx. Plus précisément, cela entraîne une diminution des dépôts humides et une augmentation des dépôts secs, entraînant des conséquences écologiques négatives puisque l'augmentation continue des dépôts secs de NHx cause des dommages plus importants à la croissance des plantes par rapport à la même unité de dépôt humide de NHx12,13.

Notez que les changements dans les dépôts de NHx peuvent refléter la tendance des dépôts d'azote total dans une certaine mesure, bien que nous nous concentrions uniquement sur la répartition des dépôts de NHx secs et humides dans cette étude sans analyser les dépôts de NOy. Par exemple, l'importance croissante des dépôts de NHx par rapport aux dépôts de NOy peut être déduite sur la base de la combinaison des dépôts d'azote humide mesurés historiquement et des données modélisées sur les dépôts d'azote sec présentées dans Yu et al.16. À l'avenir, les dépôts de NHx domineront les dépôts d'azote totaux après 2030, car les émissions de NH3 devraient dépasser les émissions de NOx à ce moment-là (Fig. 10 supplémentaire), ce qui suggère que le rôle des dépôts de NHx dans les dépôts d'azote deviendra plus important, en particulier avec la poursuite d'un contrôle strict des émissions de NOx. Lamarque et al.58 ont également signalé que les dépôts d'azote devraient augmenter dans certaines régions du monde d'ici la fin du XXIe siècle, en particulier en Asie, en raison de l'augmentation prévue des émissions de NH3. Par conséquent, le contrôle des émissions de NH3 reste le moyen le plus efficace et le plus fondamental de réduire les dépôts de NHx et de limiter leurs dommages aux écosystèmes naturels et à la santé humaine, bien que la réduction des émissions de NH3 ne puisse pas contrôler entièrement les dépôts de NHx, car des études antérieures ont montré que la réduction par unité des émissions de NH3 n'a entraîné qu'une atténuation de 60 à 80 % des dépôts de NHx10,59. Néanmoins, l'analyse aux États-Unis et en Europe souligne également que les avantages attendus des réductions des émissions de NH3 sur les dépôts secs de NHx sont amoindris par les effets du changement climatique. Par conséquent, des contrôles plus stricts des émissions de NH3 sont nécessaires pour atteindre les réductions souhaitées des niveaux de dépôt de NHx à l'avenir20. Une proportion importante des émissions de NH3 en Chine peut être attribuée à ses sources agricoles, et l'amélioration de la gestion de l'azote agricole (par exemple, l'application réduite d'engrais, le stockage couvert du fumier et la mise en œuvre de l'application profonde d'engrais pendant les saisons de croissance) pourrait être la solution la plus efficace. approche visant à réduire les émissions de NH3 provenant de sources agricoles en Chine à ce jour et à l'avenir54,60,61.

Cette étude incite à réexaminer l'importance des dépôts secs de NHx dans le cycle mondial de l'azote et l'évaluation des écosystèmes et pose un besoin urgent d'atténuer les dépôts de NHx face au changement climatique mondial. Néanmoins, cette étude est toujours soumise à quatre incertitudes et limitations majeures (voir plus d'informations dans la note complémentaire 7): (1) Les tendances à long terme des dépôts secs de NHx sont des résultats modélisés, qui impliquent un degré d'incertitude plus élevé que le NHx humide observé dépôt11,62,63. La vitesse de dépôt (\({V}_{d}\)) est le principal contributeur à l'incertitude des simulations de dépôt sec et pourrait potentiellement affecter l'estimation du flux de dépôt sec de NHx34,35,36. Cependant, des \({V}_{d}\) spécifiques à l'année plutôt que variables dans le temps ont été utilisés pour estimer les tendances à long terme des dépôts secs de NHx dans cette étude, ce qui pourrait introduire des incertitudes supplémentaires. (2) Les données historiques sur les émissions de NH3 ont été calculées sur la base de données d'activité ascendantes et de facteurs d'émissions statiques, qui ne tenaient pas compte de l'effet de la variabilité météorologique interannuelle64,65,66,67. Alors que les émissions de NH3 étaient extrêmement sensibles aux conditions météorologiques/climatiques68, l'influence des régimes de précipitations induits par le changement climatique et d'autres facteurs météorologiques (par exemple, la température et la vitesse du vent) sont censés affecter les processus d'émission de NH3, ce qui pourrait également introduire des incertitudes supplémentaires. (3) L'échange sol/atmosphère de NH3 gazeux est en fait bidirectionnel et contrôlé par une série de facteurs environnementaux69,70,71. Néanmoins, en raison de la difficulté d'obtenir des paramètres d'entrée détaillés et un réglage empirique à grande échelle, le processus d'échange bidirectionnel de NH3 n'a été intégré que dans quelques-uns des MTC à l'échelle régionale et mondiale (c'est-à-dire CMAQ, CAMX, GEM- MACH et LOTOS-EUROS)35,36,72,73. Par conséquent, l'absence de prise en compte des schémas de paramétrage bidirectionnel affecte simultanément l'estimation des émissions de NH3 et des dépôts de NHx74,75,76 et introduit des incertitudes supplémentaires. (4) Outre les régimes de précipitations, le changement climatique mondial peut également affecter la répartition des dépôts de NHx à travers d'autres aspects tels que la température de surface, le rayonnement solaire, l'humidité relative, la température du sol et les propriétés naturelles de surface68,77,78. Cependant, les interactions complexes de plusieurs paramètres météorologiques, par opposition à leurs effets individuels sur la répartition des dépôts de NHx, rendent difficile l'isolement et la quantification de l'importance relative de ces paramètres météorologiques. Par conséquent, la quantification de la répartition des dépôts de NHx induits par le changement climatique mondial est toujours sujette à une grande incertitude et reste un grand défi pour l'ensemble de la communauté. Le développement de modèles dépendants du climat pour une meilleure quantification de la relation dynamique entre les émissions de NH3, le climat/météorologie et les dépôts dans le cadre du changement environnemental mondial à l'avenir est donc nécessaire77.

Les données annuelles modélisées sur les dépôts secs de NHx et les données sur les dépôts humides mesurés de NHx en Chine pour la période 1980-2015 ont été obtenues de Yu et al.16, qui sont les données les plus complètes et les plus récentes sur les dépôts de NHx à long terme disponibles en Chine. Les informations générales concernant les sources des données sur les dépôts de NHx recueillies en Chine ont été résumées dans le tableau supplémentaire 1. En bref, les données sur les dépôts humides de NHx observés ont été obtenues à partir de quatre sources, y compris (1) des articles publiés évalués par des pairs et sélectionnés par Yu et al.16 , (2) l'Acid Deposition Monitoring Network in East Asia (https://www.eanet.asia/, dernier accès : 3 janvier 2023), (3) le National Ecosystem Research Network of China (http://www.cnern .ac.cn/index.action, dernier accès : 3 janvier 2023), et (4) le réseau national de surveillance des dépôts d'azote établi par l'Université agricole de Chine72, avec un total de 956 sites de surveillance.

Les flux modélisés de dépôt sec de NHx ont été obtenus à partir de méthodes inférentielles, qui combinent les concentrations ambiantes et les vitesses de dépôt sec (voir la note complémentaire 1 pour la paramétrisation du dépôt sec de NH3)5,79,80. Le \({V}_{d}\) moyen spécifique à l'utilisation des terres collecté à partir d'études précédentes a été utilisé pour calculer le dépôt sec annuel de NHx (Fig. 12 supplémentaire, voir le tableau de données étendu 4 dans Yu et al.16). Plus précisément, le \({V}_{d}\) modélisé pour 9 types d'utilisation des terres a été dérivé de Xu et al.11, qui ont appliqué le modèle GEOS-Chem couplé au schéma de Wesely81 et Zhang et al.82 pour calculer \ ({V}_{d}\) pour le NH3 gazeux et le NH4+ particulaire, respectivement. \({V}_{d}\) modélisé dans le reste des 5 types d'utilisation des terres (c'est-à-dire désert, toundra, eau, zones humides et glace) a été estimé en utilisant des schémas de paramétrage similaires à ceux utilisés dans Xu et al.11 mais avec différentes MC (CMAQ, RegAMDS)83,84,85,86,87,88. Il convient de noter que le \({V}_{d}\) modélisé dans les 14 types d'utilisation des terres dérivés de Yu et al.16 était à l'origine basé sur une méthode unidirectionnelle, à l'exception de Su et al.83, qui ont utilisé une méthode d'échange bidirectionnelle de NH3 pour calculer \({V}_{d}\) pour le NH3 gazeux au-dessus des déserts.

Yu et al.16 ont calculé la moyenne des dépôts annuels de NHx entre 1980 et 2015 pour 6 périodes, dont 1980-1990, 1991-1995, 1996-2000, 2001-2005, 2006-2010 et 2011-201515. Par conséquent, nous avons également calculé la moyenne des émissions de précurseurs pour les six périodes correspondantes (voir la note complémentaire 2.3 pour des informations détaillées sur les données d'émissions). Les données de chaque période ont été ajustées avec l'année médiane de la période correspondante afin d'obtenir les régressions linéaires. Par la suite, la pente de la régression linéaire a été utilisée pour représenter le taux de variation annuel moyen. Le taux de variation annuel relatif a ensuite été calculé en normalisant le taux de variation annuel avec la valeur de la première période dans chaque région.

La relation de réponse entre les dépôts de NHx et les émissions de précurseurs a été développée sur la base du modèle WRF-EMEP (le modèle de recherche et de prévision météorologique couplé au programme européen de surveillance et d'évaluation)32. La configuration et l'évaluation du modèle sont présentées dans la note complémentaire 5. Une série d'études de sensibilité a été menée pour quantifier la réponse des dépôts de NHx aux réductions de SO2, NOx et NH3 séparément, ainsi que de SO2 + NOx + NH3 ensemble. Les valeurs de réduction des émissions individuelles ont été fixées à 10 %, 30 %, 50 %, 70 % et 90 %, respectivement. Les résultats de sensibilité montrent que la réponse des dépôts régionaux de NHx aux réductions d'émissions individuelles est presque linéaire. Ceci est cohérent avec l'étude de Civerolo et al.19, qui a également révélé que la réponse des dépôts mondiaux d'azote aux émissions était presque linéaire sur la base de six modèles de chimie troposphérique différents. De plus, les résultats de sensibilité ont également révélé que l'effet de la variation des émissions de NH3 est bien plus important que celui des émissions de SO2 et de NOx, ce qui a également été constaté par des études antérieures74,89. Enfin et surtout, la réponse à la co-réduction de SO2 + NOx + NH3 était presque égale à la somme des réductions individuelles de SO2, NOx et NH3. Par conséquent, les variations totales des dépôts secs de NHx (ΔDry) et \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) (ΔRatio) causées par les émissions de précurseurs pendant 1980–2015 peut être obtenu à l'aide de l'équation. (2):

Où \({a}_{1}\), \({a}_{2}\) et \({a}_{3}\) sont des constantes, indiquant les variations des dépôts secs de NHx et \( {R}_{{\rm{NH}}x({\rm{sec/humide}})}\) causé par la réduction par unité des émissions de SO2, NOx et NH3, respectivement, comme indiqué dans le tableau supplémentaire 2 . \({\Delta {\rm{SO}}}_{2}\), \({\Delta {\rm{NO}}}_{x}\) et \({\Delta {\rm {NH}}}_{3}\) sont les variations des émissions de SO2, NOx et NH3 entre 1980 et 2015, respectivement.

Toutes les données utilisées dans cette étude sont disponibles dans le texte principal ou dans les documents supplémentaires. Les liens pour télécharger les données NHx (c'est-à-dire la concentration ambiante, la concentration des précipitations et le flux de dépôt) se trouvent dans le tableau supplémentaire 1. Les liens pour télécharger les données historiques et prévues sur les émissions anthropiques et les données météorologiques sont fournis dans la note supplémentaire 2.

Nous avons effectué des simulations à l'aide de WRF v3.9.1 couplé au modèle EMEP rv4.17, qui sont disponibles gratuitement sur https://www2.mmm.ucar.edu/wrf/users/ (dernier accès : 3 janvier 2023) et https:/ /github.com/metno/emep-ctm (dernier accès : 3 janvier 2023), respectivement.

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Cette étude a été soutenue par la Fondation nationale des sciences naturelles de Chine (42121004, 42230701, 41905086, 41905107, 42077205 et 41425020), le deuxième programme d'expédition et de recherche scientifique du plateau tibétain (2019QZKK0604), le projet de fonds spécial pour la stratégie d'innovation scientifique et technologique de la province du Guangdong (2019B121205004), le projet AirQuip (High-resolution Air Quality Information for Policy) financé par le Research Council of Norway, le Collaborative Innovation Center of Climate Change, Jiangsu Province, China, et la plateforme de calcul haute performance de Jinan Université. Les auteurs remercient le Dr Huan Liu (Université Tsinghua), le Dr Lin Zhang (Université de Pékin), le Dr Sayantan Sarka (Indian Institute of Technology) et le Dr Padmaja Krishnan (Université nationale de Singapour) pour leurs précieuses suggestions et améliorations du papier. Les auteurs tiennent à remercier les quatre relecteurs anonymes pour leurs commentaires constructifs.

Ces auteurs ont contribué à parts égales : Weihua Chen, Shiguo Jia.

Laboratoire conjoint Guangdong-Hongkong-Macao d'innovation collaborative pour la qualité de l'environnement, Institut de recherche sur l'environnement et le climat, Université de Jinan, Guangzhou, 510632, République populaire de Chine

Weihua Chen, Xuemei Wang, Min Shao, Pengfei Yu, Ming Chang, Weiwen Wang et Jingying Mao

École des sciences atmosphériques, Laboratoire clé de la province du Guangdong pour les études sur le changement climatique et les catastrophes naturelles, Université Sun Yat-sen, Guangzhou, 510275, République populaire de Chine

Shiguo Jia

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Wenhui Liao

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Alex Günther

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Buqing Zhong

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Guiru Yu

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Grégory Carmichel

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WHC, SGJ, XMW et MS ont conçu l'étude et dirigé l'analyse. WHL a contribué au traitement des données sur les précipitations. BQZ, WWW et JYM ont contribué au traitement des données sur les émissions et les dépôts d'ammonium. MC a participé à la simulation du modèle EMEP. CF, AG, PFY, XJL, GRY et GC ont fourni des points de vue importants sur l'étude. Tous les co-auteurs ont contribué à améliorer l'analyse et l'interprétation.

Correspondance avec Xuemei Wang ou Min Shao.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent tel que défini par Nature Research, ou d'autres intérêts qui pourraient être perçus comme influençant l'interprétation de l'article.

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Réimpressions et autorisations

Chen, W., Jia, S., Wang, X. et al. La tendance des précipitations augmente la contribution des dépôts d'azote sec réduit. npj Clim Atmos Sci 6, 62 (2023). https://doi.org/10.1038/s41612-023-00390-7

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Reçu : 06 juillet 2022

Accepté : 25 mai 2023

Publié: 07 juin 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41612-023-00390-7

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